近年來(lái),我國夏季臭氧污染日趨嚴重,這些臭氧從何而來(lái)?記者關(guān)注到,日前,北京大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院陸克定研究員、張遠航院士團隊的一項研究表明:中國東部地區的夏季人為活動(dòng)(如生物質(zhì)燃燒等)排放了大量的單萜烯(C10H16),并在城市群典型的高NOx條件下顯著(zhù)增強了臭氧生成。
在此前的認知中,單萜烯是植物排放的主要揮發(fā)性有機物(VOC)之一,它對氣溶膠生成、成云過(guò)程等有重要影響,并可進(jìn)而影響全球氣候變化。但傳統研究通常不關(guān)注單萜烯對臭氧污染的貢獻,團隊解釋原因有兩個(gè):一是其排放集中在森林地區——典型的低NOx環(huán)境下,形成臭氧的作用受到限制;二是單萜烯與臭氧快速反應,還可能消耗臭氧。
然而,最新研究顯示,如下圖所示,在城市群典型的高NOx條件下,單萜烯的氧化反應卻能夠顯著(zhù)提高大氣臭氧水平。
森林低NOx環(huán)境(左)和城市高NOx環(huán)境(右)下,單萜烯氧化產(chǎn)生不同結果
研究觀(guān)測發(fā)現,中國東部存在較高濃度大氣單萜烯,以及快速的單萜烯氧化。
研究在外場(chǎng)綜合觀(guān)測實(shí)驗(2018年5-6月,中國泰州)中發(fā)現單萜烯濃度水平相對較高,日間平均值為0.37ppb;同期觀(guān)測到的大氣氧化劑濃度也處在高位;單萜烯氧化速率日間均值達到0.83ppb/h,超過(guò)了傳統主導臭氧生成的生物源VOC——異戊二烯的氧化速率(0.75ppb/h)。
這些高濃度單萜烯的來(lái)自哪里?研究揭示出,其來(lái)自人為生物質(zhì)燃燒。
團隊指出,觀(guān)測到的高濃度單萜烯無(wú)法由我國東部地區的植被排放所解釋?zhuān)厝贿€有其他來(lái)源。研究基于夜間單萜烯和CO(生物質(zhì)燃燒的示蹤劑)相關(guān)分析發(fā)現,兩者具有較好的正相關(guān),表明兩者可能高度同源;基于比值法獲取的單萜烯排放因子與實(shí)驗室報道的生物質(zhì)燃燒排放因子可比。由此綜合推斷:觀(guān)測發(fā)現的高濃度單萜烯主要來(lái)自于生物質(zhì)燃燒活動(dòng)。
此次研究使用基于觀(guān)測的模型,定量揭示了單萜烯氧化對臭氧生成的貢獻。通過(guò)比較有無(wú)單萜烯模擬情景下臭氧的生成,發(fā)現白天單萜烯氧化能額外增加4ppb臭氧凈生成,約占白天臭氧總生成的6%。其中人為源和生物源排放的單萜烯分別貢獻了89%和11%,體現出人為源排放單萜烯的主導貢獻。
由于人為源單萜烯和NO高值同時(shí)出現在上午,因此更有利于臭氧的生成。若聚焦到其中一個(gè)強單萜烯排放過(guò)程,單萜烯對日間臭氧凈生成的增加量可達8.9 ppb,貢獻占比可達13%,人為源單萜烯對臭氧生成的貢獻十分顯著(zhù)。
研究還指出,與全球其它地區進(jìn)行對比分析發(fā)現,在典型的溫帶森林和熱帶雨林地區,由于NOx濃度很低,單帖烯的排放對臭氧產(chǎn)生的貢獻可以忽略或者表現為臭氧的匯;在發(fā)展中若干城市地區,也有較高單萜烯觀(guān)測結果的報道,使用本研究框架進(jìn)行分析測算,在印度德里等城市地區單萜烯排放對于臭氧產(chǎn)生的貢獻更高可達10%左右,值得進(jìn)一步關(guān)注。
研究團隊在闡述啟示時(shí)表示,當前全球針對臭氧污染控制制定的人為源VOC減排策略均未考慮人為源單萜烯排放的管控。而此研究說(shuō)明,如果考慮人為源單萜烯排放對臭氧的影響,我國以及其它發(fā)展中城市臭氧污染控制可能比預期的更具挑戰性。鑒于單萜烯對大氣氣溶膠形成也有潛在重要貢獻,控制人為源單萜烯排放可能是開(kāi)展臭氧和PM2.5污染協(xié)同控制的重要途徑之一。建議下一步研究急需開(kāi)展人為源單萜烯排放通量和排放因子等研究,建立人為源單萜烯排放清單以支持區域大氣污染防治的精準施策。
據悉,上述成果發(fā)表于《科學(xué)評論》(National Science Review,NSR),為我國夏季城市群區域臭氧污染提供了新的認識,對于全球其它城市地區夏季臭氧污染的形成機制研究也具有重要意義。
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